黑碳作為大氣中一種典型的吸光性氣溶膠,對全球和區(qū)域氣候都有著深遠影響。它可以改變太陽輻射平衡,抑制邊界層發(fā)展,沉降到冰雪表面會降低其反照率,加速冰川融化。但是在計算其輻射強迫時仍存在很大不確定性,這種不確定性主要來源于老化過程對黑碳顆粒物光學性質的改變。而黑碳顆粒物主要來源于含碳燃料的不完全燃燒?! ?/p>
已有研究表明,新鮮排放的黑碳在被釋放到大氣中后會通過碰并、凝結和非均相氧化等過程與多種來源的顆粒物、氣態(tài)污染物之間發(fā)生老化作用,表面形成包裹層,導致其在混合態(tài)、形貌、粒徑和化學組成上發(fā)生變化,從而影響黑碳的物理化學及光學性質。
為了更好地了解城市大氣中黑碳的性質差異及評估吸光性影響因素,中國科學院地球環(huán)境研究王啟元研究員課題組使用單顆粒黑碳光度計(SP2)、光聲氣溶膠消光儀(PAX)以及在線重金屬分析儀(Xact625)等高時間分辨率在線儀器對西安市高新站點2020年11月大氣氣溶膠進行連續(xù)在線監(jiān)測,并采用PMF與線性回歸結合的方法建立黑碳吸光增強倍數(shù)與源的關聯(lián)。
PMF模型是目前常用的污染物源解析方法,在給出污染源類別的同時,還能得出確切的污染源的貢獻率,近年來被廣泛應用于污染物源解析研究中?! ?/p>
他們的結果表明:觀測期間西安黑碳氣溶膠平均濃度2.16 微克 /立方米;PMF源解析出4個主要來源,分別為生物質燃燒源(38%),燃煤源(29%)、交通運輸源(29%)、揚塵源(4%);降水后厚包裹黑碳的濃度降幅高達83%,而薄包裹黑碳為39%。作為顆粒粒徑更大的厚包裹黑碳其核的質量中值粒徑卻小于薄包裹黑碳顆粒,分別為141 納米和176納米。其次,黑碳核的吸光截面積變化范圍較大,為3.79 - 5.95 平方米/克,且與整體顆粒的吸光截面積具有顯著相關性,相關系數(shù)為0.58(p < 0.01)?! ?/p>
另外,他們還發(fā)現(xiàn)在觀測期間黑碳的平均吸光增強倍數(shù)為1.37±0.11;經過源解析結果表明,二次老化、燃煤、揚塵、生物質燃燒和機動車排放對吸光增強倍數(shù)的貢獻分別為37%、26%、15%、13% 和 9%。其中二次老化過程是主要貢獻源?! ?/p>
上述相關研究成果近日發(fā)表于《總環(huán)境科學》(Science of The Total Environment)期刊。
(a) 應用PMF進行黑碳質量濃度源解析譜圖;(b) 各排放源對總黑碳質量濃度的相對貢獻百分比。
(a) 大氣中含黑碳顆粒物和黑碳核的光吸收系數(shù)時間序列;(b) 大氣中含黑碳顆粒物和黑碳核的吸光截面積(MAC)時間序列;(c) 大氣中含黑碳顆粒物吸光截面積(MAC)相對頻率分布;(d) 黑碳核吸光截面積(MAC)相對頻率分布。圖片均由論文作者提供
論文相關信息:https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0048969723016157